中國科大實現(xiàn)DNA邏輯運算驅動的納米超晶體
【化工儀器網(wǎng) 項目成果】DNA分子以其嚴格的堿基互補配對原則，具備優(yōu)異的可編程性和結構可設計性，成為實現(xiàn)邏輯運算功能的理想候選材料。過去30年間，基于toehold介導的DNA鏈替換反應所構建的DNA邏輯運算器件得到了快速發(fā)展，并在復雜度和可集成性方面展現(xiàn)出了巨大潛力。然而，傳統(tǒng)上，這些邏輯運算器件主要以熒光作為信號讀出，并依賴熒光強度進行結果判定，這種方法難以避免非特異性反應導致的信號泄漏，限制了其在更廣泛領域的應用。
中國科學技術大學化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心鄧兆祥教授、姚東寶特任副研究員研究團隊利用可編程DNA鏈替換反應精準調控納米粒子催組裝過程，構建了一系列無信號泄漏的DNA邏輯運算器件。
研究團隊提出了一種創(chuàng)新的解決方案。他們利用可編程DNA鏈替換反應精準調控納米粒子的催組裝過程，首次實現(xiàn)了DNA分子邏輯驅動的大尺寸三維膠體超晶體的構筑。這一突破不僅解決了傳統(tǒng)熒光讀出策略的問題，還為構建無泄漏且直觀可視的邏輯信號讀出系統(tǒng)提供了新的思路。
在該策略中，DNA功能化的納米粒子(也稱為可編程原子等價物，PAE)通過DNA鏈替換反應，在恒溫條件下精準調控其組裝路徑，從而實現(xiàn)有序超晶格的構筑。特別是可去除型DNA催組劑(Catassembler)的引入，類似于化學反應中的催化劑，能夠通過糾正無定形聚集結構中的錯誤DNA連接，加速組裝系統(tǒng)脫離各種動力學陷阱，實現(xiàn)亞穩(wěn)態(tài)逃逸。這種方法不僅解決了傳統(tǒng)熱退火方法不能充分利用DNA的可編程性、不利于活性組裝基元(如蛋白酶)引入以及難以實現(xiàn)組裝結構間固相轉變的問題，還為恒溫制造納米粒子超晶體提供了一種簡單且通用的途徑。
更重要的是，研究團隊成功將DNA鏈替換邏輯運算網(wǎng)絡與納米粒子催組裝相結合，使得惰性納米粒子(dPAE，無粘性末端)在上游DNA邏輯回路釋放的引發(fā)鏈(Trigger)的作用下，通過DNA鏈替換反應轉化為活性納米粒子(PAE，有粘性末端)，進而組裝成有序的超晶格。這一過程中，由于上游DNA邏輯回路非特異性釋放的Trigger不足以啟動PAE的催組裝過程，因此不能形成穩(wěn)定的超晶體，從而有效避免了信號泄漏的問題。邏輯運算結果可根據(jù)特定超晶體的小角X射線散射(SAXS)圖案進行準確判斷，無需人為設定信號強度閾值，進一步提高了系統(tǒng)的可靠性和準確性。
此外，研究團隊還通過理性化設計，構建了一系列單輸入(YES和NOT)、雙輸入(OR、AND、XOR、NOR、NAND、XNOR、INHIBIT)DNA邏輯門以及兩層級聯(lián)DNA邏輯回路(OR-AND、AND-OR、AND-NOR)。借助SAXS信號優(yōu)異的區(qū)分度，基于兩種不同超晶格體系分別構建的XOR和AND邏輯門，進一步實現(xiàn)了半加法運算。同時，該工作還成功構筑了一個具有信息安全保護功能的雙輸入DNA鍵盤鎖，展示了該系統(tǒng)在信息安全領域的潛在應用。
綜上所述，USTC的研究團隊通過可編程DNA催組裝網(wǎng)絡調控納米粒子組裝路徑，成功實現(xiàn)了DNA邏輯運算驅動的大尺寸三維膠體超晶體的構筑。這一成果不僅是對現(xiàn)有DNA邏輯系統(tǒng)的顯著改進，也為未來構建更復雜、更大規(guī)模的DNA邏輯體系提供了重要基礎。同時，該方法在構筑具有邏輯運算功能和動態(tài)可編程的三維有序大尺寸膠體超晶格方面邁出了重要一步，有望為納米材料、生物技術和信息技術等領域的發(fā)展帶來深遠的影響。
相關成果以“Implementation of Digital Computing by Colloidal Crystal Engineering with DNA”為題，于近日在線發(fā)表于國際著名學術期刊《美國化學會會志》(Journal of the American Chemical Society)。
參考來源：中國科大
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