近日，大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室光電材料動力學(xué)研究組(1121組)吳凱豐研究員與楊陽副研究員團(tuán)隊在膠體量子點(diǎn)激光研究中取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊制備了具有優(yōu)異光學(xué)性能的低毒性藍(lán)光膠體量子點(diǎn)，并以其溶液為光增益介質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了高度穩(wěn)定的液體激光輸出。該研究對于推動膠體量子點(diǎn)在激光領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

　　膠體量子點(diǎn)具有光譜可調(diào)諧、發(fā)光純度高、成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，在激光領(lǐng)域備受關(guān)注。然而，膠體量子點(diǎn)的物理性質(zhì)使其作為光增益介質(zhì)面臨挑戰(zhàn)。通常情況下，膠體量子點(diǎn)具有多重帶邊簡并度，需要產(chǎn)生多個激子來實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，進(jìn)入到光增益狀態(tài)。然而，量子限域效應(yīng)使得多激子相互作用顯著增強(qiáng)，多激子態(tài)通常會以非輻射俄歇復(fù)合的方式快速衰退，這也大大縮短了光增益壽命(通常在皮秒量級)。一般而言，膠體量子點(diǎn)只能以密堆積薄膜的形態(tài)作為固態(tài)光增益介質(zhì)，這是因?yàn)槊芏逊e能獲得較大的增益系數(shù)，從而在光增益衰退之前就建立起有效的光學(xué)放大。

　　吳凱豐團(tuán)隊長期致力于膠體量子點(diǎn)的超快光物理以及光增益機(jī)制研究，觀測到量子點(diǎn)中電聲耦合誘導(dǎo)的亞單激子光增益效應(yīng)(J. Am. Chem. Soc.，2023)，初步實(shí)現(xiàn)了俄歇抑制型量子點(diǎn)在溶液中的放大自發(fā)輻射(Adv. Mater.，2023)。在相關(guān)領(lǐng)域積累了豐富的理論基礎(chǔ)和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。

　　本工作中，研究團(tuán)隊制備了高品質(zhì)的藍(lán)光ZnSe/ZnS核殼量子點(diǎn)。該量子點(diǎn)尺寸緊湊(直徑約7.8納米)，具有自發(fā)形成的漸變型殼層組分(ZnSe1-xSx)，其“光滑”的限域勢阱有助于抑制非輻射俄歇復(fù)合，從而延長雙激子壽命和增益壽命。團(tuán)隊使用飛秒瞬態(tài)吸收光譜研究了該量子點(diǎn)的多激子復(fù)合動力學(xué)和光增益行為，發(fā)現(xiàn)其具有接近1 納秒的雙激子光增益壽命。該壽命比相同體積的ZnSe核量子點(diǎn)提升近一個數(shù)量級，接近此前報道的20納米直徑的復(fù)雜核殼量子點(diǎn)的光增益壽命。

　　尺寸緊湊、增益壽命長的優(yōu)點(diǎn)使得該量子點(diǎn)有望在溶液中充當(dāng)“染料”的角色，實(shí)現(xiàn)液體激光輸出。團(tuán)隊進(jìn)一步使用飛秒激光和納秒激光泵浦量子點(diǎn)溶液，均實(shí)現(xiàn)了低閾值的藍(lán)光放大自發(fā)輻射，并具有較高的增益系數(shù)(約53每厘米)。在納秒準(zhǔn)連續(xù)光泵浦下，該量子點(diǎn)溶液在經(jīng)典的Littrow激光腔中成功實(shí)現(xiàn)了激光輸出。輸出的激光具有閾值低、方向性好(M2約4.7)、線寬窄(0.2 納米)、可連續(xù)調(diào)節(jié)、相干性好(相干時間約1皮秒)、偏振度高等特點(diǎn)。尤其值得指出，該量子點(diǎn)液體激光可以在不攪拌不循環(huán)的條件下實(shí)現(xiàn)長時間的穩(wěn)定輸出，比相同波段的藍(lán)光染料分子穩(wěn)定性高出兩個數(shù)量級以上。 該工作充分展示了膠體量子點(diǎn)在液體激光中的實(shí)際應(yīng)用潛力，也為量子點(diǎn)在光流體學(xué)、生物成像和診斷等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新機(jī)遇。

　　上述工作以“Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots”為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。該工作在激光腔設(shè)計和表征方面獲得了化學(xué)動力學(xué)研究中心肖春雷研究員和化學(xué)激光研究室周冬建副研究員等人的支持，研究得到了中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項“基于極紫外光源的化學(xué)反應(yīng)過渡態(tài)精準(zhǔn)探測”、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊計劃、新基石科學(xué)基金會科學(xué)探索獎、大連化學(xué)物理研究所創(chuàng)新基金等項目的資助。